乏核燃料高溫冶金后處理——為先進(jìn)堆燃料“閉環(huán)”提供解決方案

保羅·戴(Paul Day)，英國(guó)《Reuters Events》網(wǎng)站核能專欄編輯，將現(xiàn)代水冷堆乏核燃料后處理方面的文章做了整合，得出的結(jié)論是：現(xiàn)代核電機(jī)組卸出的乏核燃料高溫后處理技術(shù)，有望以合理的成本，為下一代反應(yīng)堆提供適合美國(guó)國(guó)內(nèi)使用的核燃料，同時(shí)大幅減少剩余廢物的數(shù)量和毒性[1]。

美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ANL)的研究設(shè)施

水冷堆的燃料棒，只有約5%的鈾用于核裂變發(fā)電。卸出后稱乏(核)燃料(SNF)，目前的通行實(shí)踐是在堆外長(zhǎng)期“暫存”。這種SNF所含輻射毒性相當(dāng)高，需要衰變幾十萬年，才能對(duì)環(huán)境無害。

全球已生產(chǎn)將近40萬噸SNF，經(jīng)“濕法”[2]進(jìn)行后處理的不到三分之一，結(jié)果喜憂參半：體積減少了，但產(chǎn)生的材料有核擴(kuò)散風(fēng)險(xiǎn);用作新的核燃料，成本遠(yuǎn)高于新開采的鈾。

目前，全球只有法國(guó)、英國(guó)、印度和俄羅斯有乏核燃料后處理廠，處理能力約為2000噸/年。

俄烏戰(zhàn)爭(zhēng)，美國(guó)確保國(guó)內(nèi)核燃料供應(yīng)成為“當(dāng)務(wù)之急”，有個(gè)研究項(xiàng)目似乎對(duì)目前正在研發(fā)的下一代核反應(yīng)堆寄予特別的希望。

美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ANL)的科學(xué)家，在上個(gè)世紀(jì)60年代初期的Ⅱ-實(shí)驗(yàn)增殖堆(EBR-Ⅱ)和后來的一體化快堆(IFR)項(xiàng)目期間，開始快堆乏核燃料再循環(huán)研究。

從EBR-Ⅱ快堆開始，阿貢擴(kuò)展的這項(xiàng)工作，開發(fā)出高溫冶金后處理工藝(又稱“干法”)，用于氧化物、碳化物和其他先進(jìn)燃料堆內(nèi)閉路循環(huán)。

IFR是液態(tài)金屬冷卻快堆，后來用于發(fā)電并“銷毀”乏燃料。在研究期間，研究人員采用高溫冶金后處理工藝，即通過電化學(xué)反應(yīng)，把所需的錒系元素與不需要的裂變產(chǎn)物分離，以便成為新的核燃料，入堆再循環(huán)。

ANL高溫冶金后處理處理工程部經(jīng)理克里斯塔·霍桑(Krista Hawthorne)說，“目前的重點(diǎn)是把高溫冶金后處理技術(shù)轉(zhuǎn)變至‘立即部署’狀態(tài)”。

高溫冶金后處理與電解提純

高溫冶金后處理，先回收水冷堆乏燃料的硬質(zhì)陶瓷氧化物芯塊，其中約95%是鈾，另外1%是長(zhǎng)壽命放射性的錒系元素，其余是不可用的裂變產(chǎn)物。“后處理”就是把芯塊中的氧化物成分轉(zhuǎn)化為金屬。

接下來，將這些金屬熔入熔鹽桶內(nèi)，通過電精煉，電流有選擇地熔解并再沉積鈾和其他可復(fù)用的元素，用于制造快堆可用的燃料。

乏燃料中4%的裂變產(chǎn)物不能使用，仍需通過永久儲(chǔ)存的方式加以處置。因?yàn)榇蠖鄶?shù)長(zhǎng)壽命的同位素送去“再循環(huán)”了，因此裂變產(chǎn)物的輻射毒性在幾百年內(nèi)可衰變到天熱鈾的水平，與未經(jīng)處理、需要衰變幾千年的SNF相比短得多(見下圖)。

ANL“中試規(guī)模的干法后處理設(shè)施概念設(shè)計(jì)”

乏燃料組份的相對(duì)輻射毒性

今天，輕水堆仍然是美國(guó)核反應(yīng)堆的標(biāo)準(zhǔn)設(shè)計(jì)，其原始的鈾燃料價(jià)廉且容易獲得，但快堆已接近示范階段，到這十年期末，商用、再循環(huán)燃料會(huì)成為常態(tài)。

通過核燃料再循環(huán)經(jīng)濟(jì)學(xué)的廣泛研究，阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室2018年的研究報(bào)告“高溫冶金后處理中試設(shè)施概念設(shè)計(jì)”[3]指出，精煉作為快堆乏燃料管理和再循環(huán)的實(shí)際解決方案是可行的。

在這項(xiàng)研究中，設(shè)計(jì)年再循環(huán)100噸乏燃料的系統(tǒng)，基建總成本為3.98億美元，包括工藝設(shè)備和支持系統(tǒng)估算成本9300萬美元，設(shè)施成本3.05億美元。年產(chǎn)量擴(kuò)大到400噸，估計(jì)基建總成本9.11億美元，年運(yùn)行成本9000萬美元。

自從這項(xiàng)研究報(bào)告發(fā)布以來，阿貢一直在改進(jìn)設(shè)計(jì)，使用最新的技術(shù)將它提高到商用可行水平。

霍桑說，“我們正在處理各方面的問題，比如把開發(fā)的某些下一代傳感器與過程控制整合在一起，以提高效率。正在考慮改進(jìn)產(chǎn)品收集方法，降低工藝過程成本，也在使用機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)等技術(shù)”。

阿貢正在開發(fā)電解提純爐的數(shù)字孿生(digital twin)，從內(nèi)部開發(fā)的監(jiān)測(cè)傳感器獲取反饋，以便團(tuán)隊(duì)實(shí)時(shí)識(shí)別和響應(yīng)電解精煉條件改變。

她說，“我們正沿著這些方向努力，提高效率并朝著高溫冶金后處理工業(yè)化方向前進(jìn)”。

奧克勞公司(Oklo)也在“這條船上”

ANL和微堆開發(fā)商奧克勞公司一起工作，引起美國(guó)能源部(DOE)的注意。

今年8月，美國(guó)能源部長(zhǎng)詹妮弗·格蘭霍姆(Jennifer Granholm)，在阿貢實(shí)驗(yàn)室主任保羅·卡恩斯(Paul Kearns)的陪同下，一道參觀了奧克勞的創(chuàng)始人兼首席執(zhí)行官雅各布·德威特(Jacob DeWitte)和首席運(yùn)營(yíng)官卡羅琳·科克倫(Caroline Cochran)在阿貢的公司實(shí)驗(yàn)項(xiàng)目。

這家總部設(shè)在美國(guó)加州的開發(fā)商，已經(jīng)通過技術(shù)商業(yè)化基金(TCF)、ARPA-E OPEN和ARPA-E ONWARDS[4]，與阿貢合作開發(fā)先進(jìn)的再循環(huán)技術(shù)，獲得DOE三項(xiàng)、總計(jì)1150萬美元的競(jìng)爭(zhēng)獎(jiǎng)勵(lì)。

奧克勞公司還通過加速核能創(chuàng)新網(wǎng)關(guān)(GAIN)獲得贈(zèng)款，用于在阿貢新的機(jī)械工程測(cè)試回路(METL)裝置上的液態(tài)金屬熱工流體實(shí)驗(yàn)研究。

該公司已獲得美國(guó)能源部的場(chǎng)地使用許可證，可在愛達(dá)荷國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(INL)科技園區(qū)建造首個(gè)核電裝置。據(jù)說該公司編制了首個(gè)先進(jìn)裂變堆許可證聯(lián)合申請(qǐng)，計(jì)劃于2025年建成美國(guó)首個(gè)商用先進(jìn)堆。

下一代快堆，如奧克勞公司的這個(gè)極光(Aurora)[5]，依靠乏燃料再循環(huán)的核燃料支持，因此急需提供解決方案，實(shí)現(xiàn)核燃料閉路循環(huán)。

科克倫說，“現(xiàn)在，乏燃料是巨大的經(jīng)濟(jì)負(fù)擔(dān)，僅‘暫存’就需要大量資金。如果有人付錢轉(zhuǎn)讓給我們，就能節(jié)約開支。即使免費(fèi)，仍然經(jīng)濟(jì)、有益”。

她說，目前擔(dān)憂再循環(huán)的成本沒有根據(jù)，特別是在下一代快堆，如奧克勞的Aurora、泰拉能源公司的Natrium或Moltex公司和Elysium公司的熔鹽堆換料的時(shí)侯(Aurora，20年后才換料)。

她說，“沒有真實(shí)的根本原因解釋，為什么應(yīng)該非常昂貴。關(guān)鍵是如何運(yùn)行和管理。核燃料是我們最大的單一成本。如果乏燃料能再循環(huán)，就能比目前電網(wǎng)上的任何能源成本都要低”。

資料與注釋

[1] Paul Day, Pyroprocessing advances offer solution for fueling next-gen reactors, Reuters Events, Aug 24, 2022.

[2] “濕法”后處理：目前世界乏燃料后處理較成熟的技術(shù)是“濕法工藝”，也稱“PUREX工藝”。工藝過程復(fù)雜，而且因?yàn)榭梢苑蛛x出很純的钚，所以會(huì)帶來核擴(kuò)散問題。

[3] “高溫冶金后處理中試設(shè)施概念設(shè)計(jì)”：Conceptual Design of a Pilot-Scale Pyroprocessing Facility，待查。

[4] ARPA-E, Advanced Research Projects Agency-Energy：為廣泛的單個(gè)技術(shù)項(xiàng)目提供資金。通常，把這些項(xiàng)目組成圍繞公共技術(shù)領(lǐng)域的重點(diǎn)技術(shù)項(xiàng)目。所有ARPA-E計(jì)劃和項(xiàng)目都是在對(duì)潛在研究領(lǐng)域的技術(shù)和科學(xué)價(jià)值和挑戰(zhàn)進(jìn)行嚴(yán)格辯論的過程中創(chuàng)建的。

ARPA-E OPEN：ARPA-E除針對(duì)特定技術(shù)領(lǐng)域的重點(diǎn)資助機(jī)會(huì)外，還涉及能源相關(guān)的所有技術(shù)，包括當(dāng)前投資組合之外的領(lǐng)域。目標(biāo)是支持具有潛在顛覆性的新技術(shù)在全能源應(yīng)用領(lǐng)域的發(fā)展。

ARPA-E ONWARDS：優(yōu)化發(fā)展核燃料和先進(jìn)堆處置系統(tǒng)，目標(biāo)是推進(jìn)高性能先進(jìn)堆廢物形態(tài)的發(fā)展，同時(shí)保持優(yōu)異的核安全保障標(biāo)準(zhǔn)和全球后端成本在可接受的1美元/MWh的范圍內(nèi)。

技術(shù)商業(yè)化基金(TCF)，The Technology Commercialization Fund ：是個(gè)競(jìng)爭(zhēng)性的實(shí)驗(yàn)室資助機(jī)會(huì)，旨在幫助美國(guó)能源部(DOE)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)有前景的能源技術(shù)商業(yè)化。TCF由能源部技術(shù)轉(zhuǎn)型辦公室(OTT)管理，旨在促進(jìn)能源部設(shè)施、私營(yíng)公司和其他將能源技術(shù)引入市場(chǎng)的實(shí)體之間建立更牢固伙伴關(guān)系的一系列舉措的一部分。

[5] 詳見：鏡清，奧克勞：一顆冉冉升起的“新星”《中國(guó)能源網(wǎng)》，2022-01-31.